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【科学前沿】化学与化工学院唐从辉课题组在单原子催化碳碳键断裂方向取得重要进展

作者:    时间:2023-11-30     浏览:

(来源:华中科技大学新闻网)news.hust.edu.cn

新闻网讯(通讯员 李亨)11月15日,化学与化工学院唐从辉研究员课题组的最新研究成果“Direct C-C Double Bond Cleavage of Alkenes Enabled by Highly Dispersed Cobalt Catalyst and Hydroxylamine”在国际顶级期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上刊发。

单原子催化剂具有100%的原子利用率、较大的比表面积以及明确的催化活性中心,是连接均相催化和多相催化的桥梁。自该概念于2011年首次提出以来,便引发了领域内的广泛关注。目前单原子催化剂主要应用于能源小分子气体的催化转化、燃料电池材料以及一些简单的有机反应,如氧化还原反应或化学键的偶联等,但就目前而言,有机反应类型仍然有所局限。另一方面,烯烃的催化转化是有效构建新的化学键的重要方式,利用单原子催化剂实现烯烃的转化亦是非常重要的研究热点。近日,唐从辉课题组在前期烯烃环氮丙烷化和双官能团化的工作基础上(J. Am. Chem. Soc.2023, 145, 4142–4149.),开发了高度分散的金属钴催化/酸促进催化体系,实现了温和条件下烯烃碳碳双键断裂胺化反应,通过条件控制可获得肟醚或者腈类化合物。该反应条件温和,适用范围广泛。机理实验表明其经历关键的自由基加成过程。该项工作为单原子催化剂在有机合成胺化反应中的应用提供了新的思路。

我校为该工作的第一完成单位及唯一通讯单位,第一作者为博士研究生薛文轩,通讯作者为唐从辉研究员。该研究工作得到了国家自然科学基金(22001086)、中央高校基本科研业务费(HUST 2020kfyXJJS094)、北京大学天然药物及仿生药物国家重点实验室(K202011)、“111”引智基地(B21003)的资助。

论文信息:

Direct C-C Double Bond Cleavage of Alkenes Enabled by Highly Dispersed Cobalt Catalyst and Hydroxylamine

Wenxuan Xue, Yijie Jiang, Hongcheng Lu, Bo You, Xu Wang, andConghui Tang*

Angew. Chem. Int. Ed. 2023,62, e202314364.

【课题组介绍】

唐从辉,是化学与化工学院研究员,本科毕业于华中科技大学,2011-2016年在北京大学直接攻读博士学位(导师:焦宁教授),随后在德国和美国的知名高校、研究所进行博士后研究(导师:Matthias Beller, David Sarlah, Liming Zhang),2020年回国作为课题组长开展独立研究。课题组主要从事绿色合成反应、均相和多相融合催化、金属有机化学、液体有机储氢等研究。目前已发表SCI期刊论文34篇,总计他引4300次,其中以通讯作者和第一作者发表论文包括Chem. Rev.(1篇)、Chem. Soc. Rev.(1篇)、J. Am. Chem. Soc.(2篇)、Angew. Chem. Int. Ed.(6篇)等。主持在研国家自然科学基金青年项目、面上项目等纵向项目,曾获华中学者、湖北省百人计划、武汉英才、北京市自然科学奖一等奖(5/8)、Reaxys PhD Prize等荣誉。

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